Adv. Sci.：硒空位助力NiSe2-VSe高效稳定电催化O2转化为H2O2

目前，工业上H2O2紧张通过蒽醌法生产，个中涉及环境污染、运输和处理风险。
电催化2e−氧还原反应(2e−ORR)被认为是最有出息的蒽醌法替代方法，由于它可以实现在环境条件下绿色和低能耗地完成H2O2生产。
然而，通过4e−路子产生水分子的有利热力学不可避免地降落了ORR过程中产生H2O2的选择性，这使得电化学生产H2O2的进一步发展受到了限定。
因此，探求一种高效、高选择性的电催化剂，能够将O2转化为H2O2而不是H2O至关主要。

基于此，苏州大学陈子亮、康振辉和柏林工业大学Prashanth W. Menezes等通过连续的溶剂热-煅烧-硒化-退火处理，成功合成了具有丰富硒空位的NiSe2纳米构造催化剂(NiSe2-VSe)。

电化学性能测试结果显示，制备的NiSe2-VSe表现出精良的2e−ORR催化活性，其在0.3 VRHE的高电位下的电流密度为2.94 mA cm-2，并且在0.45 VRHE下的H2O2选择性高达96%。
最主要的是，纵然连续事情40000秒和5000个循环加速降解试验(ADT)中，NiSe2-VSe催化剂的催化活性和选择性也只是略有低落，其性能优于目前已宣布的大多数2e−ORR电催化剂。

原位/非原位表征和密度泛函理论(DFT)打算表明，所制备的NiSe2-VSe由于具有负电荷的Se空位导致催化剂的d带中央上移，同时其勾引催化剂涌现非常的晶格膨胀，这授予了催化剂丰富的活性中央和稳定的相构造，降落了电子转移。
这种空位勾引抑制了竞争性4e−ORR路子并且优化了对OOH中间体的吸附能(ΔGOOH)，从而提高了对H2O2的选择性。

综上，该项事情证明了硒化物与电荷极化阴离子空位的整合以及运用于生产H2O2的可能性，这为设计具有本钱效益、稳定和高效地丰富过渡金属基电催化剂供应了辅导。

Charge-Polarized Selenium Vacancy in Nickel Diselenide Enabling Efficient and Stable Electrocatalytic Conversion of Oxygen to Hydrogen Peroxide. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202205347